В авг. иеромонах Алексий был назначен на должность инспектора Псковской ДС и выехал во Псков. Семинария была относительно небольшой, в ней учились ок. 300 чел. Инспектор фактически заведовал всей хозяйственной и воспитательной деятельностью, а также преподавал в одном из классов Новый Завет. За свои труды иеромонах Алексий. в мае 1905 г. был награжден наперсным крестом и набедренником. 2 года работы инспектором пришлись на время первой русской революции, отголоски которой ощущались и в семинарии, где воспитанники выступали с политическими требованиями, устраивали забастовки и демонстрации. Ситуацию осложнял обнаружившийся раскол среди преподавателей, которые подчас забывали о своих служебных обязанностях и увлекались политической агитацией. В этих условиях о. Алексий. проявил исключительный такт и дипломатичность — ему удалось сохранить в семинарии порядок и обеспечить учебный процесс. 18 сент. 1906 г. в Троицком кафедральном соборе Пскова еп. Арсений возвел Алексия. в сан архимандрита.

Одновременно о. Алексию было дано новое, более высокое назначение — ректором в Тульскую духовную семинарию. Последующие 5 лет архимандрит Алексий служил под началом Тульских епископов Лаврентия (Некрасова) и Парфения (Левицкого). Для архимандрита Алексия годы работы в Туле были очень плодотворными: он окончательно сформировался как преподаватель, благодаря частым поездкам по епархии хорошо узнал местное духовенство, укрепил деловые связи с городской и губернской властью, активно участвовал в проведении епархиальных съездов духовенства, в деятельности органов епархиальной администрации, братств и попечительств. Как руководитель архимандрит Алексий отличался мягкостью в обращении с подчиненными, не употреблял суровых мер наказания, способных запугать или оттолкнуть людей. Благородство, благожелательность, тактичное отношение к окружающим, характерные для о. Алексия., благотворным образом действовали на всех соприкасавшихся с ним. Под началом архимандрита Алексия. и при его непосредственном участии стали традицией проводившиеся в Туле торжественные вечера и чтения по случаю памятных церковных дат и событий, а также внебогослужебные беседы для прихожан: рабочих и интеллигенции. Архимандрит Алексий способствовал изданию епархиальных газеты и журнала, в которых часто выступал со статьями на богословские темы. К первой годовщине со дня смерти св. Иоанна Кронштадтского (1909) архимандрит Алексий подготовил брошюру о жизни и трудах горячо им любимого пастыря и проповедника. После того как в 1908 г. Святейший Синод разрешил духовным лицам состоять в Союзе русского народа, более 30 епископов Русской Церкви, многие сотни приходских священников вступили в его ряды. Сильны были позиции монархических организаций и в Тульской губ., их представители заседали в губернской думе. По настоянию правящего епископа архимандрит Алексий принял на себя звание председателя местного отделения Союза русского народа и, т. о., на короткий срок возглавил монархическое движение в губернии. Именно в этом качестве он вместе с еп. Парфением в авг. 1909 г. встречал св. мученика императора Николая II во время его остановки в Туле по пути следования на отдых в Крым.

За 5 лет, проведенных в Туле, архимандрит Алексий приобрел основательное знание России. В каникулярное время он стремился посетить важнейшие святыни, бывал, часто вместе со своими воспитанниками, в С.-Петербурге, Москве, Курске, Орле, Белгороде, Пскове, Новгороде, Оптиной, Саровской пустынях и Дивеевском мон-ре. Как представитель Духовно-учебного ведомства архимандрит Алексий участвовал в работе общероссийских пастырских курсов и съездов монашествующих. По сложившейся традиции он ежегодно приезжал в Троице-Сергиеву Лавру на день памяти прп. Сергия и в Чудов мон-рь — на панихиду по деду А. В. Симанскому. В Туле архимандрита Алексия изредка навещали родные — отец, мать, брат Филарет, который после окончания кадетского корпуса вдруг принял решение оставить военную службу и поступил в Московскую духовную академию. Иногда архимандрита Алексия посещали лицейские и университетские товарищи. Вместе с тем в эти годы о. Алексий. неоднократно был близок к тому, чтобы изменить течение своей, казалось бы, благополучной жизни. Хорошо знавший его товарищ обер-прокурора Святейшего Синода А. П. Рогович настойчиво советовал оставить педагогическую деятельность и ректорскую службу, предлагал архимандриту Алексию отправиться на миссионерское служение в Америку или занять место настоятеля церкви при посольствах России в Константинополе, Риме или даже принять место наместника Херсонесского мон-ря. Со своими внутренними сомнениями и терзаниями архимандрит Алексий обращался к духовному наставнику — еп. Арсению. Архимандрит Алексий писал: «Дела по семинарии меня по-прежнему тяготят, ибо я никогда не чувствовал расположения к педагогической деятельности, а теперь все больше и больше убеждаюсь, что, сколько ни трудись в нашей неустроенной и разнузданной школе,— ничего нельзя сделать, и это по временам повергает меня если не в отчаяние, то в глубокое уныние и отнимает последнюю энергию». Владыка Арсений хотя и полагал возможным для Алексия оставление духовно-учебной деятельности, но все же призывал не поддаваться сиюминутным настроениям, тщательно все взвесить, крепиться и молиться. Под влиянием своего духовного отца архимандрит Алексий на рубеже 1910–1911 гг. внутренне определил для себя, что будет служить там, куда поставило его священноначалие, и, уж если что по воле Божией произойдет, будет им воспринято со смирением.

В нояб. 1910 г. архиеп. Арсений был переведен на одну из самых древних и обширных по территории и первую по числу храмов и часовен кафедру — Новгородскую. Будучи членом Гос. Совета, архиеп. Арсений активно участвовал в решении многообразных церковно-административных дел, заседал в Святейшем Синоде и его учреждениях, возглавлял разработку реформ в духовно-учебных заведениях. Все это вынуждало его постоянно находиться в С.-Петербурге, и лишь изредка он мог приезжать в свою епархию. Архиерею нужен был надежный и верный помощник, таким помощником владыке Арсению виделся архимандрит Алексий. 6 окт. 1911 г. Синод принял решение о переводе о. Алексия в Новгородскую семинарию «на таковую же должность» с одновременным назначением его настоятелем мон-ря прп. Антония Римлянина. 21 окт. архимандрит Алексий приехал в Новгород, 22 окт. совершил первое богослужение у мощей прп. Антония в монастырском соборе Рождества Богородицы. Новый настоятель принял энергичные меры для упорядочения монастырского уклада. Архимандрит Алексий как ученик архиеп. Арсения, известного строгой уставной торжественностью богослужений, старался следовать своему наставнику во внимании к литургической жизни. Архимандрит Алексий составил житие прп. Антония, которое зачитывалось на праздничных службах. Приобретенный в Тульской семинарии опыт позволил о. Алексию поддерживать на должной высоте учебную и воспитательную работу на новом месте служения, не прерывал он и преподавательской деятельности. В периоды длительного нахождения архиеп. Арсения по церковным делам в С.-Петербурге ректор Духовной семинарии выполнял все его поручения по епархии. Летом 1912 г. архимандрит Алексий, объехал сев. обители Новгородской епархии, побывал в Тихвине, Череповце, Кириллове, Ферапонтове, по благословению своего архипастыря ездил служить в отдаленные уезды Новгородской губ. В 1911–1913 гг. архимандрит Алексий состоял цензором Новгородских Епархиальных Ведомостей. Известность и авторитет архимандриту Алексию снискали его строгость, рассудительность и опытность в церковно-общественных вопросах, отмеченные еще Введенским в отзыве на канд. диссертацию архимандрита Алексия: о. Алексий «глубоко пережил и передумал все вопросы, составляющие муку теоретической совести современного общества» (Архив ЦНЦ).